釕-106來源追溯——非放射釕同位素分析

對於空氣中非放射性釕同位素比例的研究，揭開2017年東歐神秘輻射雲層的真實源頭。

撰文／鄭琳潔

2017年秋天，東歐上空出現釕-106（¹⁰⁶Ru）放射性元素污染雲層。雖然多國機構指出輻射物質的濃度並不會造成人體健康危害，但檢測值為福島事件時，歐洲當地測得的100倍，是繼2011年福島核電廠事故以來，最嚴重的一次核洩漏事件。雖然多個數據與研究都將矛頭指向俄羅斯位於烏拉爾山脈南端的核子設施，但在俄羅斯官方的否認下，神秘輻射雲的源頭仍然撲朔迷離。其中，最令歐洲政府擔憂的是，放射性元素來自核武相關的軍事研究。

2020年六月，德國漢諾瓦萊布尼茲大學與明斯特大學的科學家們為這個謎團提供了新的線索。研究指出釕-106的來源，是已用過的核電廠燃料（又稱為乏燃料，spent nuclear fuel）。進一步的分析顯示，真正的源頭是俄式壓水反應爐（water-water energetic reactor, VVER）的核燃料再處理過程（nuclear reprocessing）中產生的洩漏。

分析空氣中放射性釕同位素比例（¹⁰³Ru/¹⁰⁶Ru）並無法得知釕-106來自於核電廠或是核武器，因為釕-103/釕-106的比例會受到核反應爐的形式、核燃料的燃耗值（burnup）^[註1]、衰變時間等多重因素影響。因此，研究團隊另闢蹊徑，轉而研究空氣中穩定的釕同位素（⁹⁶Ru, ⁹⁸Ru, ⁹⁹Ru, ¹⁰⁰Ru, ¹⁰¹Ru, ¹⁰²Ru, ¹⁰⁴Ru）的比例變化。2017年秋天時，歐洲空氣中較重的釕（¹⁰¹Ru, ¹⁰²Ru, ¹⁰⁴Ru）同位素比例，比天然存在的釕同位素多；相反地，較輕的釕同位素比例則降低了。說明空氣中存在衰變性物質，β衰變的終點就是較重的釕同位素。

釕同位素的比例會隨著核分裂（nuclear fission）的核種不同而改變，鈽-239（²³⁹Pu）核分裂相較於鈾-235（²³⁵U）核分裂更傾向於生成較重的釕同位素。武器用等級的鈽（weapons-grade plutonium）多半以低燃耗值的鈾為原料，以減少裂變過程中鈽-240（²⁴⁰Pu）的生成^[註2]，其核分裂後的產物與鈾-235的核分裂產物的同位素比例是相近的。核電廠的核燃料則需要高燃耗值的原料，在核反應過程中，會產生大量的鈽。核電廠的乏燃料，其裂變產物組成特徵與鈽-239、鈾-235混合物的裂變產物組成更為一致。特別是在核電廠燃料使用週期的末期，因為燃料中鈽-239的比例上升，其產生的釕-100/釕-101、¹⁰²釕-102/釕-101數值往往會高於軍事用核燃料的核分裂產物。科學家們發現，2017年輻射雲團事件後，空氣中釕同位素的組成更接近來自核電廠的乏燃料衰變後的產物。

除此之外，人為產生的釕同位素的組成比例，還可以反映使用核燃料的反應爐型態。不同的反應爐型態，會使用不同種類的核燃料。以混合氧化物核燃料（MOX fuel，mixed oxide fuel）為例，因為大多由乏燃料進行再處理生成，其組成同時包含了鈽-239及鈾-235。相對地，大多數核反應爐則使用低濃縮鈾為燃料。研究結果指出，輻射雲團的源頭，應是俄羅斯設計的壓水式反應爐產生的乏燃料。

雖然世界各地皆有使用VVER的發電廠，但在輻射雲團事件前六週左右，曾有一批來自VVER發電站的乏燃料運抵俄羅斯馬亞克（Mayak），加上當地乏燃料再處理廠曾嘗試製造鈰-144（¹⁴⁴Ce），用於義大利格蘭沙索國家實驗室（GSNL）的反中子偵測實驗，所有的巧合與線索都指向，應是在乏燃料再處理的過程中出現了意外，導致輻射雲團產生。

藉由非放射性釕的同位素組成，科學家們為輻射雲團的源頭，提供了更有力的證據，也為未來核能安全提供了一個全新的檢測與分析方法。

參考資料：

1. Hopp, T., Zok, D., Kleine, T. et al. Non-natural ruthenium isotope ratios of the undeclared 2017 atmospheric release consistent with civilian nuclear activities. Nat Commun 11, 2744 (2020), doi: 1038/s41467-020-16316-3
2. University of Münster: JUNE 12, 2020, Radioactive cloud over Europe had civilian background
3. 立場報導：新研究確認 2017 年東歐巨型輻射雲來自俄國山區　俄原子能公司重申非工廠泄漏
4. 維基百科：Weapons-grade nuclear material
5. S.NRC：Backgrounder on High Burnup Spent Nuclear Fuel

註解：
[註1]燃耗值為每單位的核燃料可以產生的熱能量，也可以理解為一定時間內每公噸的鈾於反應爐內產生的能量，單位為GWd/MTU。燃耗值會決定核燃料的溫度及輻射強度。
[註2] 武器用等級的鈽為高於93%（或大於80%）的鈽-239。鈽-240可由鈽-239俘獲中子生成，由於其自發性核分裂的速度極快，難以控制爆炸的時間與程度，並不適用於核武器中。核反應會同時產生鈽-239及鈽-240，現階段透過乏燃料再處理無法完全分離兩個物種。因此武器用等級的鈽多半來自於鈾。